Goolagong won zeven Grand Slam enkelspeltitels in haar loopbaan. Zij speelde in achttien Grand Slam enkelspel finales; op één na allemaal in de jaren 1970. Tussen 1971 en 1977 bereikte zij de finale van bijna elk Grand Slam enkelspel evenement waaraan zij deelnam.
Zij nam voor de eerste keer deel aan Wimbledon in 1970. Zij won haar eerste Grand Slam enkelspel titel in 1971 door Helen Gourlay te verslaan en de French Open te winnen. Een maand later versloeg zij Margaret Court om het Wimbledon kampioenschap te winnen. Het volgende jaar verloor zij in de finale van Wimbledon van Billie Jean King. Ze verloor opnieuw van King in de halve finale in 1973, en een derde keer in de finale in 1975. Ze verloor van Chris Evert in de finale in 1976. Zij won de Wimbledon titel voor de tweede keer in 1980, en speelde opnieuw tegen Evert in de finale. Goolagong was in 1977 bevallen van haar dochter. Zij werd de eerste en enige moeder die won sinds Dorothea Douglass-Chambers 66 jaar eerder.
Goolagong bereikte vier U.S. Open finales; in 1973, 1974, 1975 en 1976. Ze verloor ze allemaal: van Court, King, daarna twee keer van Evert. Zij is de enige vrouw in de U.S. Open die vier finales na elkaar heeft verloren. Goolagong haalde zeven finales op de Australian Open, de een na de ander. Ze won vier keer op rij. Na haar eerste Franse Open te hebben gewonnen in 1971, stopte Goolagong met deelname aan het toernooi na 1973. Zij keerde terug in 1983, en dit was het laatste Gland Slam singles toernooi waaraan zij deelnam. Zij verloor van Evert.
| Grand Slam enkelspel toernooien | | Toernooi | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Winstverhouding | | Australische Open | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | Franse Open | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Winstverhouding | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Eindejaarsklassement | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | - – | 5 | 2 | - – | 3 | 4 | 5 | - – | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Legende | | W | Win | | F | Final | | SF | Halve finale | | QF | Kwartfinale | | 3R | Derde ronde | | 2R | Tweede ronde | | Heeft niet deelgenomen | |
Goolagong won zes dames dubbelspel titels. Zij won er vijf op de Australian Open (in 1971, 1974, 1975, 1976 en 1977), en één op Wimbledon (1974). Zij won ook de gemengd dubbelspel titel op de French Open in 1972.
Goolagong stond in 1976 twee weken op de eerste plaats van de wereld. Dit werd toen echter niet gemeld omdat voor de berekening van de ranglijst onvolledige gegevens werden gebruikt. Dit werd ontdekt in december 2007, 31 jaar later. Zij was de 16e vrouw die de toppositie bekleedde.