Peck trad vervolgens op bij het TADA! Youth Theater en trad hij op als stand-up comedy in Carolines on Broadway voor de Audrey Hepburn foundation. Op 13-jarige leeftijd kreeg hij een rol aangeboden in The Amanda Show van Nickelodeon. Op aanraden van zijn moeder accepteerde hij de rol en verhuisde hij naar Los Angeles om zijn acteercarrière voort te zetten.
Peck maakte zijn filmdebuut in Snow Day (2000), en verscheen regelmatig in The Amanda Show tot het einde ervan in 2002. Hij speelde ook tegenover Alex D. Linz en Zena Grey in de bioscoopfilm Max Keeble's Big Move, die werd uitgebracht op 5 oktober 2001. In 2001 speelde hij een gastrol in een aflevering van het NBC-drama ER genaamd "Thy Will Be Done". In deze periode verscheen Peck in verschillende onafhankelijke films, waaronder Spun en Mean Creek uit 2004, waarvoor hij lovende kritieken ontving. Hij werd gecast als Josh Nichols, tegenover Drake Bell's Drake Parker, in een andere Nickelodeon sitcom, Drake & Josh, die in 2004 werd uitgezonden en Peck erkenning opleverde bij een jong publiek. Het personage van Peck, Josh Nichols, was slim, grappig en georganiseerd, maar werd samen met Drake altijd gekweld door Megan Parker (Miranda Cosgrove), de jongere zus van Drake. Beide personages zingen in een remake van het nummer "Soul Man" van Sam en Dave. In 2006 speelden Bell en Peck in hun eigen tv-film genaamd Drake & Josh Go Hollywood, en in 2007 speelden ze in een vervolg genaamd Drake & Josh: Really Big Shrimp. Josh werd genomineerd voor Favoriete Televisie Acteur bij de 2008 Nickelodeon Kids' Choice Awards voor zijn werk in Drake & Josh. Peck maakte ook zijn debuut als regisseur in de Drake & Josh-aflevering "Battle of Panthatar". Hij regisseerde ook de videoclip van zijn co-ster Drake Bell voor de themalied van Drake & Josh, "Found a Way". Hij verscheen ook in de finale van What's New, Scooby-Doo? , een aflevering van Codename: Kids Next Door genaamd "Operation: C.A.K.E.D.-F.I.V.E.", en de direct-to-video New Line Cinema film Havoc. Peck keerde terug naar het personage van Josh Nichols in 2008 voor de televisiefilm Merry Christmas, Drake & Josh.
In 2006 verscheen Peck in de onafhankelijke film Special, die in première ging op het Sundance Film Festival, en sprak de stem in van Eddie, een van de twee buidelrat broers, in het geanimeerde vervolg Ice Age: The Meltdown, dat op 31 maart van dat jaar uitkwam. Peck speelde een pestkop op een middelbare school in Drillbit Taylor uit 2008, en speelde in de films The Wackness (uitgebracht in juli 2008), American Primitive, Safety Glass, en herhaalde zijn rol als Eddie in Ice Age: Dawn of the Dinosaurs.
In 2011 had Peck een cameo rol in de hit Nickelodeon show Victorious als een publiekslid voor een toneelstuk dat Jade schreef. In 2012 speelde Peck in de remake van Red Dawn en herhaalde hij zijn rol als Eddie in Ice Age: Continental Drift. In 2013 vertolkte hij Casey Jones in Teenage Mutant Ninja Turtles van Nickelodeon.
In 2014 verscheen Peck als Danny Norwood in de pilot van The Rebels, een van de vijf volwassen testpilots van Amazon Studios die begin 2014 op Amazon Video werden uitgebracht.
In 2015 werd Peck gecast als hoofdrolspeler in de komedieserie Grandfathered. Hij speelde naast John Stamos. Grandfathered ging op 29 september in première en heeft over het algemeen gunstige recensies gekregen van Rotten Tomatoes en Metacritic. Zowel Peck als Stamos zijn genomineerd voor een 2016 People's Choice Award in de categorie "Favorite Actor In A New TV Series".
In 2016 werd Peck gecast als Ross in de FOX-serie Pitch. Hij verscheen in 2 afleveringen als statistiekanalist. De serie werd na 10 afleveringen geannuleerd.
