Hij kreeg zijn opleiding in Luanda, de hoofdstad van Angola, dat toen door Portugal werd geregeerd. Als jongeman ging hij in 1957 naar Parijs, waar hij Mario Pinto de Andrade ontmoette, een andere Angolese dichter en politicus, die hem hielp met zijn politieke ideeën. In de jaren zestig hielpen zij bij de oprichting van de groep die de Volksbeweging voor de Bevrijding van Angola (MPLA - van de Portugese naam Movimento Pela Libertação de Angola) werd genoemd.
De MPLA bevond zich toen niet in Angola, maar eerst in Conakry (de hoofdstad van Guinee) en later in Leopoldville, Congo (nu Kinshasa, de hoofdstad van de DRC). Viriato da Cruz werd secretaris-generaal van de MPLA. Na enige tijd waren hij en anderen het niet eens met sommige mensen in de groep en dit leidde tot gevechten in de straten van Leopoldville.