Bij zijn vertrek uit Oxford, in 1676, bezocht Halley het Zuid-Atlantische eiland St. Helena en richtte daar een observatorium in met een 7,3 meter lange telescoop zonder buis.
Hij gebruikte de telescoop om sterren van het zuidelijk halfrond te bestuderen. Later publiceerde hij de Catalogus Stellarum Australium, die ging over de 341 zuidelijke sterren.
In 1686 publiceerde Halley het tweede deel van de resultaten van zijn Sint-Helena-expeditie. Dit was een paper en een kaart over passaatwinden en moessons. Hij dacht dat zonnewarmte de oorzaak was van atmosferische bewegingen. Hij stelde ook het verband vast tussen de barometrische druk en de hoogte boven de zeespiegel. Zijn kaarten waren een vooruitgang in het visueel weergeven van informatie. Halley haalde ook Sir Isaac Newton over om een boek te publiceren over zijn ontdekking van de zwaartekracht.
In 1690 bouwde Halley een duikklok, een apparaat waarin de atmosfeer werd aangevuld door middel van verzwaarde vaten lucht die vanaf de oppervlakte naar beneden werden gestuurd. Bij een demonstratie doken Halley en vijf metgezellen tot 60 voet in de Theems en bleven daar meer dan anderhalf uur. Halley's bel was weinig bruikbaar voor praktische bergingswerkzaamheden, omdat hij erg zwaar was, maar hij bracht er na verloop van tijd verbeteringen in aan en verlengde later zijn blootstellingstijd onder water tot meer dan 4 uur.
Datzelfde jaar introduceerde Halley op een bijeenkomst van de Royal Society een rudimentair werkend model van een magnetisch kompas met een met vloeistof gevulde behuizing om het schommelen en wiebelen van de gemagnetiseerde naald te dempen.
In 1691 zocht Halley de post van Savilian Professor of Astronomy aan de Universiteit van Oxford. Omdat hij bekend stond als atheïst, werd hij tegengewerkt door de aartsbisschop van Canterbury, John Tillotson. De post ging in plaats daarvan naar een wiskundige die de steun had van Isaac Newton.